五分之三大。正分数大小比较，当分母和分子数值都不相同时，先将分母进行通分，然后再进行比较。3/5和1/6对分母进行通分，分母的最小公倍数是30，通分后，3/5=18/30，1/6=5/30，因为18/30>5/30，所以五分之三大于六分之一。